Mechanism Insight into an Unprecedented Dual Series-Parallel Photocharge Separation in Quaternary Cu2O Facet Junctions

来源:  时间:2022-06-27  点击数:

期刊名称:Advanced Functional Materials

影响因子:18.808

作者:崔杰,张鑫,黄洪伟,杨曼,杨变,杨卿,梁淑华,孙少东

论文介绍:

异面结是指由两种或两种以上晶面包络组成的聚形单晶结构。与单形单晶结构和传统异质结相比,异面结中相邻晶面的协同效应能够实现光生载流子(电子-空穴对)在同一材料不同晶面间的定向迁移,有利于促进光生载流子分离进而提高光催化活性,故近年来异面结光催化材料备受关注。常见的异面结是由两种晶面组成的单晶微纳米材料(称为二元异面结),其光生载流子分离通常遵循Type II机制。2019年研究人员发现了三元异面结中光生载流子的连续定向分离机制,进一步激发了人们对复杂异面结中光生载流子分离机制的研究兴趣。然而,四元异面结的光生载流子分离机制尚不清楚。本文采用前驱体辅助液相还原法,成功制备了含有6{100}8{111}12{110}晶面和24个高指数{522}晶面的五十面体Cu2O(四元异面结),含有6{100}8{111}12{110}晶面的二十六面体Cu2O(三元异面结),含有6{100}12{110}晶面的十八面体Cu2O(二元异面结)。光催化降解四环素测试发现:三种异面结在归一化比表面积后的催化活性大小次序为,四元异面结 > 三元异面结 > 二元异面结。为解释这一现象,本文基于“密度泛函理论的第一性原理计算”,获得了Cu2O {100}{110}{111}{522}四种晶面的态密度,揭示了由不同晶面带边相对位置诱发的异面结效应,即{100}/{110}/{111}/{522}四元异面结为光生载流子提供了一种独特的双“串联-并联”分离路径,相比于{100}/{110}/{111}三元异面结和{100}/{110}二元异面结的单“串联-并联”分离路径,显著提升了光生载流子的分离效率。本研究结果将为探究复杂几何构型单晶光催化材料的构-效关系提供重要的科学理论指导。该论文发表在中科院SCI一区期刊《Advanced Functional Materials》。

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